答案：C

题目分析：A、铁生锈、白磷燃烧均为自发放热过程，正确；B、冰融化过程由固态变为液态，熵值增大，正确；C、石墨转化为金刚石必须在高温高压下才可实现，不属于自发的化学反应，C错误；D、熵值：固态＜液态＜气态，正确。